Pierwsze trofeum z reprezentacją Brazylii wywalczył w 1958 roku w Szwecji, a cztery lata później w Chile "Canarinhos" z Zagallo w składzie obronili tytuł. Po zakończeniu kariery piłkarskiej został trenerem i objął funkcję selekcjonera reprezentacji Brazylii. Doprowadził ją do tytułu mistrza świata w 1970 roku w Meksyku. Miał również udział w sukcesie z 1994 roku. Na mundialu w Stanach Zjednoczonych, zakończonym triumfem "Canarinhos", był asystentem Carlosa Alberto Parreriry.

Karierę piłkarską Mario Zagallo spędził głównie w dwóch brazylijskich klubach, Flamengo i Botafogo. Następnie prowadził obie drużyny jako trener. Był również szkoleniowcem Fluminense, Vasco da Gamy czy Portuguesy (Wenezuela). W latach 70. i 80. pracował na Bliskim Wschodzie. Prowadził reprezentacje Kuwejtu, Arabii Saudyjskiej i Zjednoczonych Emiratów Arabskich. Pracował do 2006 roku. Był wówczas tymczasowym selekcjonerem reprezentacji Brazylii.